北京官厅水库水体中挥发性有机物健康风险评价

第22卷 第2期2009年2月环 境 科 学 研 究Research of Environmental Sciences Vol. 22, No. 2Feb. , 2009

北京官厅水库水体中挥发性有机物健康风险评价

万译文, 康天放, 周忠亮, 李鹏娜, 张 雁

北京工业大学环境与能源工程学院, 北京 100124

摘要:为研究北京官厅水库水体中挥发性有机物对人体产生的潜在健康危害风险, 从9个有代表性的采样点采集水样, 用顶空气相色谱法测定了挥发性氯代烃的质量浓度, 所检测的5种挥发性氯代烃的质量浓度总量为5 33~97 74ng L, 同时讨论了其污染水平和分布特点. 应用美国环境保护署(US E PA) 的健康风险评价方法, 对官厅水库水体中挥发性氯代烃通过食入和皮肤接触2种途径进入人体的危害进行了风险计算和初步评价. 结果表明:水库中各采样点的非致癌风险和致癌风险均未超标, 从位于桑干河八号桥的6号采样点采集的水样中挥发性氯代烃的非致癌风险值达到10-4数量级, 其余采样点的非致癌风险值均在10-5数量级; 各采样点的致癌风险指数远远低于10-4的数量水平. 因此, 初步认为目前官厅水库水体中挥发性氯代烃不会对人体产生明显的健康危害. 关键词:有机污染; 风险评价; 官厅水库

中图分类号:X820 4 文献标志码:A 文章编号:1001-6929(2009) 02-0150-05

*

Health Risk Assessment of Volatile O rgan ic Compounds in Water of Beijing Guan ting Reservo ir

W AN Y-i wen, KANG Tian -fang, ZHOU Zhong -liang, LI Peng -na, ZHANG Yan

College of Environmental and Energy Engineering, Beijing University of Technology, Beijing 100124, China

Abstract :In order to investigate the health risk to human beings caused by volatile chlorinated hydrocarbons in the Guantin g Reservoir , water samples were obtained from nine representative sampli ng points. T he contents of volatile chlorinated hydrocarbons in the water samples were determined by head space gas chromatography. The total mass concentrations of five volatile chlorinated hydrocarbons were 5 33-97 74ng L. Pollution degree and distribution of chlori nated hydrocarbons in the Guanting Reservoir were also discussed. Preli minary assessmen t of the health risks caused by ingestion from drinking water and dermal contact with shower water was performed through a method of US EPA. The results showed that neither the non -carcinogenic risk index nor the carcinogenic risk index of the samples ex ceeded the acceptable standard. The non -carcinogenic risk index of volatile chlorinated hydrocarbons in sampling point 6located in Bahaoqiao of the San ggan River reached on the order of 10-4, while on the order of 10-5in other sampling points. The carcinogenic risk index of the volatile chlorinated hydrocarbons in all water samples was below 10-4. Therefore, presen tly, volatile chlorinated hydrocarbons in Guanting Reservoir do not cause obvious heal th hazards to human beings.

Key words :organic contamination; risk assessmen t; Guanting Reservoi r

健康风险评价(Health Risked Assessment, HRA) 是20世纪80年代以后兴起的狭义环境风险评价的重点, 它是以风险度作为评价指标, 把环境污染与人体健康联系起来, 定量描述污染对人体产生健康危

害的风险. 健康风险评价系统一般包括危害识别、暴露、剂量-效应关系、风险表征和风险管理5个部分. 我国的健康风险评价工作开始于20世

[3]

纪90年代初, 最初主要应用于核工业等领域. 随着水污染越来越严重, 关于水环境的健康风险评价也越来越多, 主要集中于对地表水或污水回用的评价, 除了少量有关微生物所致健康危害的风险评价报

[4]

道以外, 评价的污染物主要是化学污染物. 近几年已有不少研究者开展了针对大气和土壤中污染物的

[5-6]

健康风险评价. 但总体来说, 对环境健康风险的研究还是不够系统, 研究者只针对某个层次进行比较, [2]

[1]

收稿日期:2008-05-24 修订日期:2008-07-21

基金项目:国家自然科学基金项目(20247002) ; 北京市自然科学基

金项目(8062010) ; 北京市教育委员会科技发展基金项目(Km[1**********]8)

作者简介:万译文(1984-) , 男(土家族) , 湖南张家界人, 硕士研究

生, wanyi wen66@emails. bjut. edu. cn.

*责任作者, 康天放(1956-) , 男, 甘肃武山人, 教授, 博士, 主要从事

第2期万译文等:北京官厅水库水体中挥发性有机物健康风险评价

8

3

151

4

污染物的联合健康效应评价现在尚无法进行.

三氯甲烷等卤代烃属于致癌物, 其对饮用水的污染已受到人们的高度关注

[7]

河上, 总库容量41 6 10m , 流域总面积4. 6 10

2

km , 流域内有洋河、桑干河和妫水河3条入库河流. 官厅水库是北京市的2个重要水源地之一, 曾承担着北京市1 4人口的生活用水以及京西工农业用水, 1997年因其水体污染而退出首都饮用水供水系统. 北京市计划将于2010年前实现官厅水库恢复饮用水供水, 因此对该水库水质进行监测和健康风险评价很有必要.

于2008年4月下旬在官厅水库区域9个具有代表性的采样点采集水样, 采样区域和采样点位置见图1. 通过多次采样测试, 检测结果表明, 三氯甲烷、四氯化碳和四氯乙烯是该区域的主要挥发性有机物, 见表1. 在9个采样点所采集的水样中均未检测出1, 1, 1-三氯乙烷, 三氯乙烯和1, 1, 2-三氯乙烷, 而在其他采样点则不同程度地检测到了挥发性氯代烃. 由于挥发性有机化合物广泛用作液体燃料、溶剂或化学反应的中介材料, 一直是重点控制的环境污染物. 官厅水库的上游地区包括了张家口市主要工矿企业排放的工业废水, 可能是水库的主要污染源

[11]

[10]

, 尽管应用加氯的方

法进行饮水消毒的同时常常也会产生三氯甲烷等卤代烃副产物, 但是其对水源水的直接污染也不容忽视. 近年来, 有关因饮用水中含三氯甲烷等卤代烃所引起的健康风险评价已有文献

[4, 8-9]

报道.

官厅水库位于北京市西北部, 是北京市重要的

水源地, 共有3条入库河流, 包括洋河、桑干河和妫水河, 目前库区水质已受到多种污染物污染, 恢复官厅水库水质是北京市的一个重要战略目标, 因此需要对影响水质的关键因素进行综合分析. 笔者应用美国环境保护署(US EPA) 的健康风险评价方法, 同时考虑到我国的饮水习惯, 对官厅水库及入库河流水体中挥发性氯代烃通过食入和皮肤接触2种途径进入人体所产生的健康风险进行评价.

[5]

1 材料与方法

1. 1 仪器与试剂

Agilent6890气相色谱仪:ECD 检测器, 惠普Hp-413毛细管柱 30m 0 32mm (i. d. ) 0. 25 m ; 100mL 具塞顶空瓶(购自Jgfinneran 公司) ; 整套的过滤抽滤装置(天津奥特赛恩斯仪器有限公司) ; DZKW-4型电子恒温水浴锅(黄骅市新兴仪器厂) . 甲醇(一级色谱纯) ; 三氯甲烷, 1, 2-二氯乙烷, 1, 1, 1-三氯乙烷, 四氯化碳, 1, 1-二氯乙烯, 三氯乙烯, 1, 1, 2-三氯乙烷和四氯乙烯标样(购自国家标准物质中心) . 超纯水(用前煮沸30min). 1. 2 试验方法

将采集的水样加入盐酸稀溶液固定, 不留空隙, 带回实验室4 避光保存, 水样用0 45 m 水相滤膜过滤. 顶空瓶每次使用前用纯水在100 下煮沸, 晾干后在烘箱中于120 下烘烤1h 备用. 移取100mL 水样于顶空瓶中, 封盖并置于恒温水浴锅中50 下加热5min 后, 用10 L 微量进样器扎入瓶盖约2cm 处抽取10 L 上层气体, 加入到色谱仪中测定.

色谱条件:进样口温度180 , EC D 检测器温度250 , 柱温60 , 保留1min, 以5 min 升温至75 , 再以15 min 升温至150 , 保留2min. 进样量10 L, 分流进样, 分流比为10 1, 载气为高纯氮气, 流速为0 8mL min.

.

图1 官厅水库采样点

Fig. 1 Sampling sites in Guanting Reservoir

表1 样品分析结果

Table 1 Analytical results of the samples

采样点

编号123456789US EPA 饮用水标准

(ng L)

1, 1-1, 2-二氯乙烯二氯乙烷nd

nd nd nd nd 0. 74nd nd nd 7000

nd nd nd 0. 01nd nd 0. 080. 11nd 5000

三氯甲烷1. 041. 490. 380. 170. 121. 9nd nd 1. 535000

四氯化碳5. 636. 014. 955. 334. 8447. 612. 116. 25. 495000

四氯乙烯49. 844. 7nd 19. 517. 547. 5nd 14. 417. 55000

2 研究区概况

注:nd 为低于检出限(未检出) .

152环 境 科 学 研 究第22卷

3 官厅水库区域挥发性有机物的风险评价

对于水体中污染物进行健康风险评价, 有多种方法和模型. 笔者采用US EPA 的暴露计算方法

[12]

式中, 为水中化学物质的质量浓度, mg L; TF 为水煮沸后污染物的残留比(量纲为1) , 与污染物种类、质量浓度有关; U 为日饮用水量, L d; EF 为暴露频率, d a; ED 为暴露持续时间, a; BW 为平均体质量, kg; AT 为平均暴露时间, d; I 为每次洗澡单位体面积对污染物的吸附量, mg (cm 次) ; A sd 为人体表面积, cm ; FE 为洗澡频率, 次 d; f 为肠道吸附比率(量纲为1) ; k 为皮肤渗透参数, cm h; 为延滞时间, h, 与污染物种类有关; TE 为洗澡时间, h. 3 2 1 参数的取值

该评价过程参数的取值来自US EPA 的推荐[16]

值, 部分为估计值. 其中日饮用水量(U ) 取2L d; 水力停留时间(TH ) 取0 5d; 暴露频率(EF ) 取365d a; 暴露持续时间(ED ) 对于非致癌物取30a, 对于致癌物取70a; 平均体质量(BW ) 取60kg; 平均暴露时间(AT ) 对于非致癌物取30a(即10950d) , 对于致癌物取70a (即25550d) ; 人体表面积(A sd ) 取16600cm ; 洗澡频率(FE ) 取0 3次 d; 洗澡时间

22

2

, 并考虑到中国人饮用开水的习惯, 挥发性有

[13-15]

机物在煮沸过程中会有大量的损失, 因此笔者参考W HE LAN 等提出的公式, 增加了TF 项(经净化

处理后污染物的残留比) , 对官厅水库水体中挥发性有机物所引起的人体健康风险进行初步评价. 3. 1 风险值计算

水环境健康风险评价主要是针对水环境中对人体有害的污染物进行评价, 这些物质一般可分为致癌物和非致癌物2类, 但事实上致癌物同样具有非致癌物的危险效应. 在计算每种污染物的2种暴露途径的健康风险时, 对2种暴露途径均采用US EPA 公布的同类参考剂量或致癌斜率因子. 3. 1. 1 非致癌风险

非致癌风险通常用风险指数(HI ) 表示, 可用下式计算:

HI =C DI R fD

式中, CDI 为长期日摄入剂量, mg (kg d) ; R fD 为污染物的非致癌参考剂量, mg (kg d).

3. 1. 2 致癌风险

致癌风险通常用风险值(Risk ) 表示, 它表示暴露于致癌物中而导致的人一生中超过正常水平的癌症发病率, 可用下式计算:

低剂量暴露:Risk =C DI SF

高剂量暴露:Risk =1-exp(-CDI SF ) 式中, SF 为污染物的致癌斜率因子, (kg d) mg. 若用低剂量暴露公式得到的计算值大于0 01, 则换用高剂量暴露公式计算; 当计算多种物质多种途径的风险时, 一般先分别计算所有的非致癌风险和致癌风险, 然后加和, 而不考虑它们之间的协同和拮抗作用.

3. 2 长期日摄入剂量的计算

[12]

CDI 的计算采用US E PA 使用的计算公式, 并增加挥发性有机物在煮沸过程中的残留比TF 项:

饮水途径暴露计算公式:

CDI =

BW AT

EF

BW AT f

(1)

(TE ) 取0 4h; 肠道吸附比率(f ) 取1; 皮肤渗透参数(k ) 取0 001c m h; 假设每种污染物的延滞时间( ) 均为1h. 由于涉及的是挥发性有机物, 考虑到中国人的饮水习惯(饮用开水) , 挥发性有机物在水煮沸的过程中会挥发掉一部分. 通过试验, 将100mL 水样煮沸1min 后, 冷却到室温, 密封在顶空瓶中, 取样, 进行气相色谱法测定, 与未经过煮沸处理的同一水样相比较, 发现水中1, 1-二氯乙烯减少了70%以上, 1, 2-二氯乙烷减少了80%, 三氯甲烷减少了75%以上, 四氯乙烯和四氯化碳分别减少了85%和90%以上, 故在计算风险时, 1, 1-二氯乙烯的残留比取0 3, 1, 2-二氯乙烷的残留比取0 2, 三氯甲烷的残留比取0 25, 四氯乙烯的残留比取0 15, 四氯化碳的残留比取0 1. 计算中所使用的各种化学物质的化学及毒理学参数均由US EPA 网站查得(见表2).

表2 挥发性有机物的化学及毒理学特性Table 2 Chemical and toxicolog ical character of volatile

organic compounds

化学物质三氯甲烷四氯化碳

致癌斜率因子(SF )

(kg d) mg

0. 130. 54 0. 091

非致癌参考剂量(RfD )

mg (kg d)

0. 010. 00070. 010. 05

皮肤接触途径暴露计算公式:

CDI =I A sd

-3

(2)

四氯乙烯1, 1-二氯乙烯1, 2-二氯乙烷

I =

2 10 k : .

第2期万译文等:北京官厅水库水体中挥发性有机物健康风险评价153

3. 2. 2 风险值的计算

分别将表1所列的挥发性有机物的相关参数(见表2) 代入式(1) ~(3) 中, 计算得到相应的风险

值(见表3, 4) , 计算中对于检测结果为nd(未检出) 的值取0.

表3 挥发性有机物的非致癌风险

Table 3 Non -carcinogenic risk of volatile organic compounds

采样点

编号

123456789

三氯甲烷饮水

9. 0 10-1. 2 10-3. 2 10-1. 5 10-1. 0 10-1. 6 10-001. 3 10-6767776

四氯乙烯饮水

[1**********]2

四氯化碳饮水

1111

1, 1-二氯乙烯饮水

[**************]10

洗浴

1. 5 10-2. 2 10-5. 5 10-2. 5 10-1. 8 10-2. 8 10-002. 3 10-12

洗浴

55

洗浴

555554555

洗浴

00000

7

饮水

5. 3 10-5. 2 10-2. 4 10-3. 4 10-3. 1 10-13

555554555

洗浴

1. 9 10-2. 0 10-1. 0 10-1. 4 10-1. 3 10-1. 1 10-2. 5 10-3. 6 10-1. 4 10-[**************]10

总风险

5. 3 10-5. 2 10-2. 4 10-3. 4 10-3. 1 10-2. 5 10-5. 8 10-8. 4 10-3. 6 10-555554555

2. 5 10-2. 2 10-09. 0 10-8. 0 10-2. 4 10-07. 0 10-9. 0 10-

7. 3 10-6. 5 10-02. 8 10-2. 5 10-6. 9 10-02. 1 10-2. 5 10-

2. 7 10-2. 9 10-2. 4 10-2. 5 10-2. 3 10-2. 3 10-5. 8 10-7. 7 10-2. 6 10-

1. 2 10-1. 3 10-1. 0 10-1. 1 10-1. 0 10-1. 0 10-2. 5 10-3. 4 10-1. 1 10-

000001. 5 10-000

665

111111

2. 1 10-000

2. 5 10-5. 8 10-8. 4 10-3. 6 10-

66

1111

表4 挥发性有机物的致癌风险

Table 4 Carcinogenic risk of volatile organic compounds

采样点编号123456789

1, 2-二氯乙烷饮水0008. 5 10-12

004. 9 10-116. 7 10-11

洗浴0001. 8 10-17

001. 1 10-161. 5 10-16

饮水1. 3 10-71. 2 10-7

05. 0 10-85. 0 10-81. 3 10-7

04. 0 10-85. 0 10-8

四氯乙烯

洗浴3. 9 10-133. 5 10-13

01. 5 10-131. 4 10-133. 7 10-13

01. 1 10-131. 4 10-13

饮水2. 4 10-92. 6 10-92. 2 10-92. 3 10-92. 1 10-92. 1 10-85. 2 10-97. 0 10-92. 4 10-9

四氯化碳

洗浴1. 1 10-141. 1 10-149. 0 10-151. 0 10-149. 0 10-159. 0 10-142. 3 10-143. 1 10-141. 0 10-14

饮水1. 3 10-1. 2 10-2. 2 10-5. 0 10-5. 0 10-1. 5 10-5. 2 10-4. 0 10-5. 0 10-779887988

洗浴4. 0 10-133. 6 10-139. 0 10-151. 6 10-131. 5 10-134. 6 10-132. 3 10-141. 4 10-131. 5 10-13

总风险1. 3 10-71. 2 10-72. 2 10-95. 0 10-85. 0 10-81. 5 10-75. 2 10-94. 0 10-85. 0 10-8

4 结果与讨论

4. 1 健康风险评价分析

在所有的采样点中, 四氯化碳的检出率达到100%, 三氯甲烷和四氯乙烯的检出率均为78%, 高的检出率反映了这些挥发性有机物在入库河流附近地区曾被大量使用. 在4, 7以及8号采样点的水样中检测出了1, 2-二氯乙烷, 其 (1, 2-二氯乙烷) 分别为0. 01, 0. 08和0. 11ng L; 在位于桑干河八号桥的6号采样点的水样中检测到了1, 1-二氯乙烯, 其 (1, 1-二氯乙烯) 为0 74ng L. 从所有采样点的水样中检测到的 (三氯甲烷) 为nd~1 9ng L, (四氯化碳) 为4 84~47 6ng L, (四氯乙烯) 为nd~47 5ng L, 均低于建设部颁发的城市供水水质标准(CJ T206 2005) . 在各采样点采集的水样中, 5种挥发性氯代烃的质量浓度总量为5 33~97 74ng L.

根据US EPA 的相关定义, 对于非致癌风险, 当.

[17]

从表3可以看出, 9个采样点的挥发性有机物的非致癌风险指数远远小于1, 说明这些污染物不会对人体产生明显的非致癌健康危害. 由于6号采样点周边的张家口、宣化等地的化工企业历史上曾经排放大量的工业废水, 故6号采样点的风险值比其他采样点高, 同时挥发性有机物的非致癌风险值没有呈现明显的规律性.

对于致癌风险, US EPA 推荐的可接受的致癌风

-6-4

险指数为10~10, 而9个采样点的挥发性有机物致癌风险指数的数量级均在10以下, 因此可以认为这些挥发性有机物不会对人体产生致癌危害.

根据表3和4的数据可以看出, 洗浴过程中因皮肤接触水所带来的风险远远低于通过饮水所带来的风险, 但在洗浴时可能由于水汽的蒸发, 会吸入较多的挥发性有机物而对人体产生危害, 由于评价参数较难获得, 笔者未就此进行探讨. 总之, 目前官厅水库水体中的挥发性有机物的致癌风险和非致癌风-6

154环 境 科 学 研 究

参考文献(References) :

第22卷

4. 2 不确定性分析

笔者在计算健康风险的过程中考虑了中国人的饮水习惯, 但并没有把自然衰减对风险值的影响考虑在内, 同时风险评价本身还存在着诸多不确定因素: 污染物与人体健康之间的相关性研究还很不充分, 目前已有一些污染物与人体健康之间的剂量-效应关系的研究报道, 但大量的研究工作都是以动物为研究对象的, 对人体直接开展的研究较少. 在应用动物试验资料时, 人和动物之间、动物种属之间、动物品系之间都有差异, 究竟哪种动物更接近人很难断定, 故存在较大的不确定性. 笔者只研究了洗浴时皮肤暴露所带来的风险, 这是不全面的, 因为没有考虑到在洗浴时由于水汽的蒸发而通过呼吸道吸入体内所造成的风险, 同时也没有考虑到每天在洗漱(洗手、洗脸) 时皮肤暴露所带来的风险; 挥发性氯代烃随水汽蒸发通过呼吸道进入人体的量的不确定性, 以及人体在每天洗漱(洗手、洗脸) 时皮肤暴露中由于接触水体的时间和皮肤接触面积的不确定性, 均可能使风险增大. 不同人群的健康风险水平不同, 包括不同性别、年龄和地域的人群都会存在差异, 笔者对人群也只是考虑了普遍情况, 且主要针对中年人群进行计算, 没有进行更详细的划分. 多种污染物对人体的联合作用所带来的风险, 由于缺乏资料尚不能做出风险评价

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Washi ngton DC:Office of Research and Devel opment US EPA,

, 且总风险是以假设各

污染物之间不存在协同和拮抗作用为前提的, 因此存在较大的不确定性. 模型中使用的一些和生活习惯相关的参数为估计值, 有些是参照US EPA 的数据, 它们是否适合中国人还有待进一步验证, 故该评价只是一个初步尝试.

5 结论

官厅水库水体中挥发性有机物的健康风险值都在可接受的范围内, 故不会对人体健康产生明显的危害. 考虑到污染物均为挥发性有机物, 而饮用开水在很大程度上能降低饮水带来的健康风险, 所以建议人们尽量饮用开水, 但是最根本的解决措施还在于切断污染源.

评价过程中采用了US E PA 给定的值, 模型中使用的一些和生活习惯相关的参数为估计值, 因此存在一定的局限性, 有待于今后进行更深入的研究, 以便更好地为当地环保部门制定相关的政策提供依据, 合理地控制和治理官厅水库的挥发性有机物污染.

(责任编辑:潘凤云)